Émission spontanée amplifiée électriquement à partir de points quantiques colloïdaux

Nature volume 617, pages 79–85 (2023)Citer cet article

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Les points quantiques colloïdaux (QD) sont des matériaux attrayants pour la réalisation de diodes laser pouvant être traitées en solution qui pourraient bénéficier de longueurs d'onde d'émission à taille contrôlée, de faibles seuils de gain optique et d'une facilité d'intégration avec des circuits photoniques et électroniques1,2,3,4,5,6 ,7. Cependant, la mise en œuvre de tels dispositifs a été entravée par la recombinaison Auger rapide des états multiporteurs à gain actif1,8, la mauvaise stabilité des films QD à des densités de courant élevées9,10 et la difficulté d'obtenir un gain optique net dans une pile de dispositifs complexes dans laquelle un mince La couche QD électroluminescente est combinée avec des couches conductrices de charge à perte optique11,12,13. Ici, nous résolvons ces défis et réalisons une émission spontanée amplifiée (ASE) à partir de QD colloïdaux pompés électriquement. Les dispositifs développés utilisent des QD compacts à gradient continu avec une recombinaison Auger supprimée incorporée dans une structure d'injection de charge pulsée à haute densité de courant complétée par un guide d'ondes photonique à faible perte. Ces diodes colloïdales QD ASE présentent un fort gain optique à large bande et présentent une émission de bord brillant avec une puissance instantanée pouvant atteindre 170 μW.

Les lasers à pompage électrique ou les diodes laser basées sur des matériaux pouvant être traités en solution sont depuis longtemps des dispositifs recherchés pour leur compatibilité avec pratiquement tous les substrats, leur évolutivité et leur facilité d'intégration avec la photonique et l'électronique sur puce. De tels dispositifs ont été recherchés dans une large gamme de matériaux, y compris les polymères14,15,16, les petites molécules17,18, les pérovskites19,20 et les QD colloïdaux1,2,3,4,5,6,7. Ces derniers matériaux sont particulièrement attractifs pour la mise en œuvre de diodes laser car, en plus d'être compatibles avec des techniques chimiques peu coûteuses et facilement évolutives, ils offrent plusieurs avantages dérivés d'un caractère zéro-dimensionnel de leurs états électroniques21,22. Ceux-ci incluent une longueur d'onde d'émission réglable en taille, des seuils de gain optique faibles et une stabilité à haute température des caractéristiques laser résultant d'une large séparation entre leurs niveaux d'énergie de type atomique21,22,23.

Plusieurs défis compliquent la réalisation des diodes laser QD colloïdales. Ceux-ci incluent une recombinaison Auger non radiative extrêmement rapide d'états multiporteurs actifs à gain optique1,8, une faible stabilité des solides QD sous des densités de courant élevées nécessaires pour obtenir un effet laser9,10 et un équilibre défavorable entre le gain optique et les pertes optiques dans les dispositifs électroluminescents dans lesquels un gain actif Le milieu QD est une petite fraction de la pile globale du dispositif comprenant plusieurs couches de transport de charge à perte optique11,12,13.

Ici, nous résolvons ces défis en utilisant des dispositifs QD conçus avec une recombinaison Auger supprimée et une architecture spéciale de dispositif électroluminescent, qui comprend un guide d'ondes photonique composé d'un réflecteur de Bragg distribué inférieur (DBR) et d'une électrode supérieure en argent (Ag). La cavité optique transversale formée par le DBR et le miroir Ag améliore le confinement de champ dans le milieu de gain QD et réduit simultanément les pertes optiques dans les couches conductrices de charge. Il facilite également l'accumulation d'ASE grâce à une meilleure collecte des photons germes spontanés et à l'augmentation du chemin de propagation dans le milieu QD. En conséquence, nous obtenons un gain optique net important avec le pompage électrique et démontrons l'ASE à température ambiante aux transitions de bord de bande (1S) et d'état excité (1P).

Dans cette étude, nous utilisons un milieu de gain optique basé sur une version révisée des QD à gradient continu (cg-QD), qui sont similaires à nos cg-QD CdSe/Cd1−xZnxSe précédemment introduits mais présentent une épaisseur réduite de la couche graduée. Ces cg-QD « compacts » (en abrégé ccg-QD)13 comprennent un noyau CdSe de 2,5 nm de rayon, une couche Cd1−xZnxSe graduée de 2,4 nm d'épaisseur et une coque de protection finale composée de couches ZnSe0.5S0.5 et ZnS avec des épaisseurs de 0, 9 nm et 0, 2 nm, respectivement (Fig. 1a, encadré en haut à droite et Fig. 1 supplémentaire). Malgré son épaisseur réduite, la coque graduée compacte permet une suppression très efficace de la désintégration Auger24, ce qui conduit à une longue durée de vie Auger biexciton (τXX, A = 1,9 ns) et à un rendement quantique d'émission biexciton élevé de 38% (Fig. 2 supplémentaire ). La coque graduée compacte produit également une forte compression asymétrique du noyau émetteur, ce qui augmente la séparation des trous légers-lourds (Δlh-hh) à environ 56 meV (réf. 25) (Fig. 1a). Cela empêche le dépeuplement thermique de l'état de trou lourd en bord de bande et réduit ainsi le seuil de gain optique7.

a, le spectre d'absorption de l'état fondamental (α0) des ccg-QD CdSe/Cd1−xZnxSe/ZnSe0.5S0.5/ZnS (encadré en haut à droite). Les flèches verticales marquent les trois transitions d'énergie la plus basse impliquant des états d'électrons et de trous 1S et 1P (indiqués dans l'encart en haut à gauche). b, Mesures d'absorption transitoire (TA) de l'échantillon de solution ccg-QD réalisées à l'aide d'impulsions de pompe de 110 fs, 2,4 eV avec une fluence par impulsion wp = 1,6 mJ cm-2 (⟨N⟩ = 25). Le signal TA est présenté comme α(hv,t) = α0(hv) + Δα(hv,t), où α0 et α sont les coefficients d'absorption de l'échantillon non excité et excité, respectivement, et Δα est l'absorption induite par la pompe changement. La ligne noire continue (α = 0) sépare les régions d'absorption (α > 0, marron) et de gain optique (α < 0 ; vert). La ligne noire en pointillés est la dérivée seconde de α0 (panneau a). c, spectres dépendant de l'intensité de la pompe de la photoluminescence (PL) émise par les bords d'un film ccg-QD de 300 nm d'épaisseur sur un substrat de verre sous excitation avec des impulsions de pompe de 110 fs, 3,6 eV. La tache de pompe a la forme d'une bande étroite de 1,7 mm de long orthogonale au bord de l'échantillon. L'émergence de pics étroits à 1,93 eV et 2,08 eV (pleine largeur à mi-hauteur 35 meV et 40 meV, respectivement) à ⟨N⟩ plus élevé indique la transition vers le régime ASE. Sur la base de l'apparition d'une forte croissance d'intensité (encart), les seuils ASE 1S et 1P sont respectivement d'environ 1 et d'environ 3 excitons par point en moyenne. d, Un empilement de dispositifs de la LED de référence comprend une cathode L-ITO, une couche ccg-QD et des couches de transport/injection de trous TFB/HAT-CN séparées par un espaceur LiF avec une ouverture de focalisation de courant. L'appareil est complété par une anode Ag préparée comme une bande étroite. e, les dépendances j–V (ligne noire continue) et intensité EL–V (ligne bleue pointillée) de l'appareil de référence. f, Les spectres EL j-dépendants de l'émission frontale (de surface) du dispositif de référence. Le spectre EL enregistré à 1 019 A cm−2 est déconvolué en trois bandes lorentziennes qui correspondent aux trois transitions ccg-QD représentées en a. AU, unités arbitraires.

Notamment, l'épaisseur réduite de la coque permet une densité de remplissage QD accrue dans les échantillons de film et, par conséquent, conduit à un gain optique amélioré, qui s'étend sur les transitions 1S et 1P et présente une large bande passante d'environ 420 meV (Fig. 1b) . Ces propriétés facilitent le développement de l'ASE, qui est facilement observé pour les films ccg-QD optiquement excités (Fig. 1c). L'ASE se produit aux transitions 1S et 1P et présente des seuils d'excitation faibles ⟨Nth, ASE⟩ ≈ 1 (1S) et 3 (1P) excitons par point en moyenne. Sur la base des mesures ASE de longueur de bande variable (VSL) d'un film ccg-QD de 300 nm d'épaisseur, les coefficients de gain optique 1S et 1P sont respectivement de 780 cm−1 et 890 cm−1 (Fig. 3 supplémentaire) . En raison d'un facteur de confinement de mode proche de l'unité du film mesuré, nous désignerons les valeurs dérivées comme des coefficients de "gain matériel" (Gmat,1S et Gmat,1P, respectivement).

Dans un premier temps, nous incorporons des ccg-QD dans des diodes électroluminescentes (LED) « de référence » dont l'architecture est similaire à celle des références. 12,13. Ces dispositifs (Fig. 1d) sont assemblés au-dessus d'un substrat en verre et comprennent une couche active ccg-QD (environ trois monocouches d'épaisseur) prise en sandwich entre une électrode inférieure (cathode) en oxyde d'indium et d'étain à faible indice (L-ITO) et une couche organique de transport de trous (HTL) de poly[(9,9-dioctylfluorényl-2,7-diyl)-alt(4,4′-(N-(4-butylphényl)))] (TFB). L'électrode L-ITO est constituée d'un mélange d'ITO standard et de SiO2, qui réduit les pertes optiques et améliore le contraste d'indice de réfraction à l'interface QD-cathode, améliorant ainsi le confinement du mode optique dans la couche QD11. Le TFB HTL est séparé de la couche organique d'injection de trous (HIL) constituée de dipyrazino[2,3-f:2′,3′-h]quinoxaline-2,3,6,7,10,11-hexacarbonitrile (HAT -CN) par un espaceur LiF isolant de 50 nm d'épaisseur contenant une fente de 30 μm de large "focalisant le courant"10,12,13. Le dispositif est complété par une électrode d'argent (anode) préparée sous la forme d'une bande de 300 μm de large orthogonale à la fente dans l'intercalaire LiF. Cette approche conduit à une focalisation de courant bidimensionnelle et permet de limiter la zone d'injection à 30 × 300 μm2. Les LED fabriquées, ainsi que les autres dispositifs étudiés dans ce travail, ont été caractérisés à température ambiante dans l'air.

Sur la figure 1e, f, nous montrons les mesures d'électroluminescence (EL) de l'une des LED de référence excitées à l'aide d'une polarisation pulsée (durée d'impulsion de 1 μs, taux de répétition de 1 kHz) avec une amplitude de tension (V) jusqu'à 67 V. À la tension maximale, la densité de courant (j) atteint 1 019 A cm−2 (Fig. 1e), ce qui est comparable aux valeurs obtenues avec les précédentes LED pulsées à focalisation de courant10. L'émission de l'appareil s'allume à environ 3 V, après quoi l'intensité EL présente une croissance rapide. Les spectres EL mesurés à j inférieur ont culminé à 1, 96 eV (caractéristique 1S), ce qui correspond à la transition bord de bande 1Se – 1Shh (Fig. 1f). Au fur et à mesure que j augmente, l'EL présente un élargissement prononcé en raison de l'augmentation des intensités des bandes d'énergie plus élevées associées aux transitions 1Se – 1Slh (2, 02 eV) et 1Pe – 1Phh (2, 1 eV; caractéristique 1P) (Fig. 1f et Extended Data Fig. 1a). Au j le plus élevé, le spectre EL culmine à la position de la bande 1P, ce qui indique un nombre excitonique élevé par point réalisé dans ces dispositifs. En particulier, sur la base du rapport des amplitudes de la bande 1P et de la bande 1S, l'occupation excitonique QD moyenne ⟨N⟩ atteint environ 7,4 (données étendues Fig. 1b), ce qui est supérieur au seuil de gain optique pour les deux Transitions 1S et 1P (Fig. 1c).

Malgré l'obtention d'une inversion de population, les dispositifs de référence ne présentent pas d'ASE sous pompage électrique en émission frontale (surface) ou de bord. Cela indique que la perte optique globale dépasse le gain optique généré dans un milieu QD fin. La modélisation photonique des LED de référence à l'aide d'une méthode d'éléments finis confirme cette évaluation (Note complémentaire 1). Dans ces dispositifs, l'amplification de la lumière se produit en raison des modes optiques guidés par la réflexion interne totale (TIR) à l'interface L-ITO-verre et par la réflexion au niveau du miroir d'argent (Fig. 2a). En raison de la forte extinction par la couche métallique, les modes magnétiques transversaux (TM) subissent une forte atténuation, par conséquent, les modes préférés par ASE sont de caractère électrique transversal (TE)12,13.

a, b À gauche, structure en coupe transversale des dispositifs de référence (a) et BRW (b), ainsi que la distribution calculée des modes TE (représentés sous forme de profils ombrés en rouge). Dans le dispositif de référence, ce mode est supporté par le TIR, dont l'angle critique (θc) est contrôlé par le contraste d'indice de réfraction à l'interface L-ITO–verre (sinθc = nglass/nL-ITO). Dans le dispositif BRW, l'angle de mode (θm = θBRW) est défini par la condition d'interférence constructive (condition de Bragg) des réflexions des différentes couches du DBR. En conséquence, le profil de champ optique présente un motif oscillatoire lié à la structure périodique du DBR. À droite, dépendance des intensités lumineuses émises par l'avant et par les bords (symboles jaunes et rouges, respectivement) sur la densité de courant pour les dispositifs de référence (a) et BRW (b). En raison de pertes de propagation importantes, le dispositif de référence rayonne principalement à partir de sa surface avant recouverte de verre (le rapport d'intensité avant sur bord est d'environ 50). En revanche, du fait de pertes optiques réduites (encadré en b, à droite) et d'une forte amplification de la lumière guidée, le BRW émet plus fortement depuis son bord (le rapport d'intensité bord/avant est d'environ 2 à 3). AU, unités arbitraires.

Sur la figure 2a, à gauche, nous montrons la distribution calculée du champ électrique du mode TE0 TIR. Le facteur de confinement de mode pour la couche QD (ΓQD) est de 0,23, ce qui donne le gain modal 1S maximal (Gmod,1S = ΓQDGmat,1S) d'environ 180 cm−1. Notamment, une fraction considérable du mode optique réside dans l'électrode L-ITO à perte optique. Cela conduit à un grand coefficient de perte optique (αloss) d'environ 140 cm-1 (réf. 12, 13). Bien qu'elle soit légèrement inférieure à Gmod,1S, l'absorption de la lumière dans l'électrode Ag supérieure et la diffusion de la lumière non prise en compte au niveau des imperfections dans le guide d'ondes augmentent la perte optique globale de sorte qu'elle devient supérieure au gain modal, ce qui supprime l'ASE. En raison des pertes de propagation élevées, le dispositif de référence présente une émission de bord très faible et émet de la lumière principalement à partir de la surface inférieure revêtue de verre, de sorte que le rapport des intensités d'émission de surface à bord est d'environ 50 (Fig. 2a, à droite). En raison du manque d'amplification de la lumière, le spectre d'émission de bord reproduit celui de la surface EL du tout j (Extended Data Fig. 2a).

Pour résoudre le problème des pertes excessives, nous utilisons une approche de réflecteur de Bragg transverse26 précédemment explorée dans le cadre des diodes laser traditionnelles27,28. Dans cette approche, un milieu de gain optique est flanqué d'une pile DBR sur un ou les deux côtés26 (Fig. 2b, à gauche). Le guide d'ondes à réflexion de Bragg (BRW) qui en résulte prend en charge les modes à faible perte (données étendues, figures 3 et 4) qui se développent grâce à la superposition cohérente de plusieurs réflexions produites par la structure DBR (figure 2b, à gauche). Le mode BRW est préféré aux modes TIR dans le cas de l'ASE car ils offrent un confinement de mode amélioré dans le milieu actif de gain et, par conséquent, présentent des pertes optiques réduites et un gain modal net amélioré27,28. De plus, le mode BRW se caractérise par une longueur d'amplification effective accrue, car l'angle d'incidence correspondant (θBRW) peut être considérablement plus net que celui du cas TIR (Fig. 2a, b, gauche et Extended Data Figs. 3c et 4b) .

Pour implémenter un guide d'ondes BRW, nous incorporons un empilement DBR composé de dix paires de couches Nb2O5 et SiO2 sous la cathode (Fig. 3a et Fig. 4 supplémentaire). Pour réduire la résistance série et ainsi réduire la surchauffe à j élevé, nous fabriquons la cathode en ITO standard plutôt qu'en L-ITO à résistivité plus élevée utilisée dans les références. 12,13. En conséquence, nous pouvons pousser la densité de courant jusqu'à 1 933 A cm−2 (V = 53 V) sans provoquer de panne de l'appareil (Fig. 5 supplémentaire). Pour améliorer encore le flux de charge dans le dispositif, nous déposons une couche de transport d'électrons ZnO de type n (ETL) au-dessus de la cathode ITO (Fig. 3a). L'ETL ZnO est suivi de la couche QD et d'une série de couches de transport/injection de trous similaires à celles de la LED de référence (Fig. 3a).

a, Un dispositif BRW est construit au-dessus d'un DBR constitué de dix paires de couches Nb2O5 et SiO2. Le dispositif contient une cathode ITO, un ZnO ETL, un milieu de gain ccg-QD (trois monocouches QD), un TFB HTL, une couche intermédiaire LiF avec une fente de focalisation de courant, un HAT-CN HIL et une anode Ag en forme de bande. b, spectres EL émis par les bords du dispositif BRW en fonction de la densité de courant réglée de 0,8 à 1 933 A cm−2. Le dispositif a été excité en utilisant une polarisation pulsée avec τp = 1 μs et une séparation impulsion à impulsion T = 1 ms. Les spectres EL montrent une transition d'une large émission spontanée observée à j faible à des bandes ASE 1S et 1P nettes à j élevé. c, en haut, les intensités EL dépendantes de j aux sommets des bandes spontanées 1S (noir) et ASE (rouge) indiquent le seuil ASE jth,ASE ≈ 13 A cm−2. En bas, la dépendance de la largeur de raie d'émission 1S sur j indique un rétrécissement progressif de la raie de 82 à 39 meV. d, Caractéristiques de polarisation de la lumière émise par les bords du dispositif BRW dans le cas d'impulsions électriques (gauche, j = 650 A cm−2) et optiques (droite, 110 fs, 3,6 eV, wp = 85 μJ cm−2 ) excitation. En raison du fort amortissement des modes TM, les bandes ASE 1S et 1P ne sont pas présentes dans l'émission polarisée TM (bleu) et présentent une polarisation TE presque parfaite (rouge). La bande 1S spontanée n'est pas polarisée (noire) et, par conséquent, est présente à la fois dans l'émission polarisée TE et polarisée TM. e, Les mesures VSL du dispositif BRW excité optiquement (en médaillon) indiquent le développement des caractéristiques ASE 1S et 1P avec une longueur de bande croissante. Ces mesures ont utilisé des impulsions de pompe de 110 fs, 3,6 eV avec wp = 90 μJ cm−2. Les bandes ASE nettes sont similaires à celles observées dans les spectres EL (panneau b). AU, unités arbitraires.

En plus d'améliorer le transport de charge, la couche de ZnO nous permet également d'obtenir un dopage n du milieu actif, car le ZnO est connu pour faciliter l'injection d'électrons dans les QD et contribue ainsi à les maintenir chargés négativement29,30. Comme indiqué précédemment, l'utilisation de QD chargés (dopés) améliore les performances de laser en abaissant les seuils de gain optique en raison du blanchiment partiel ou complet de l'absorption de l'état fondamental31,32,33,34,35. Un problème potentiel de cette approche est l'extinction de l'émission QD résultant de la recombinaison Auger d'espèces excitoniques chargées32,33. Cependant, c'est moins un problème avec nos ccg-QD car, en raison de la désintégration Auger entravée, ces QD présentent des efficacités d'émission élevées pour les excitons à charge simple et double négativement (Fig. 2 supplémentaire).

Dans les structures fabriquées, le DBR inférieur et le miroir Ag supérieur forment un BRW. La distribution de champ électrique calculée pour le mode BRW est représentée sur la figure 2b, à gauche. Il présente un motif oscillatoire qui reflète la structure périodique du DBR. Le pic principal est centré dans le milieu de gain optique QD, ce qui conduit à un facteur de confinement de mode élevé (ΓQD = 0,2), malgré la faible épaisseur du milieu de gain (environ trois monocouches ccg-QD). Notamment, le profil de mode BRW présente également une intensité de champ réduite dans les couches ITO et ZnO avec perte optique. En conséquence, le coefficient de perte global n'est que de 16 cm−1 (Extended Data Fig. 4d).

Les changements favorables dans la distribution du champ optique ont un effet profond sur les performances EL du dispositif. En particulier, on observe une forte augmentation de l'émission de bord, dont l'intensité devient supérieure à celle de l'émission de surface d'un facteur de l'ordre de 2 à 3 (Fig. 2b, droite). Ceci est une conséquence directe de la réduction des pertes de propagation et de l'émergence du régime d'ASE. L'effet de l'ASE est prononcé dans les spectres de l'EL émis par les bords (Fig. 3b). Aux faibles niveaux d'injection (j < 8 A cm−2), ils présentent une faible émission 1S monobande à 1,98 eV avec une largeur de raie de 82 meV (pleine largeur à mi-hauteur, FWHM). À des densités de courant plus élevées, nous observons l'émergence de nouvelles caractéristiques étroites dont les énergies spectrales (1, 94 et 2, 09 eV) sont identiques à celles des bandes ASE 1S et 1P dans le film ccg-QD excité optiquement (Fig. 1c). Les nouvelles bandes présentent une croissance superlinéaire rapide avec l'augmentation du niveau d'injection (Fig. 6 supplémentaire) et finissent par (à j ≥ 13 A cm−2) dépasser la large bande 1S (Fig. 3c, en haut). Ceci s'accompagne d'un rétrécissement prononcé de l'émission de bord de bande de 82 à 39 meV (ou 23 à 13 nm ; Fig. 3c, en bas). L'évolution dépendante de j observée des spectres EL est très différente de celle de la LED de référence (Fig. 1f) mais très similaire à l'évolution de la photoluminescence (PL) lors de la transition vers l'ASE pour l'échantillon ccg-QD/verre excité optiquement (Fig. 1c). Cela suggère que les caractéristiques étroites 1S et 1P dans l'EL émis par les bords sont également liées à l'ASE.

Pour déduire le seuil ASE, nous comparons les signaux EL dépendants de j à 1, 98 eV et 1, 94 eV (Fig. 3c, en haut), qui correspondent respectivement aux énergies maximales de l'émission spontanée et de l'ASE. Bien qu'initialement les deux signaux croissent de manière synchrone avec l'augmentation du niveau d'injection (approximativement linéaire), ils commencent à diverger à j > 13 A cm−2 en raison du début d'une augmentation plus rapide (superlinéaire) de l'intensité EL de 1,94 eV (Fig. 6 supplémentaire). ). Nous attribuons ce comportement au début de l'ASE et la densité de courant correspondante au seuil de l'ASE (jth, ASE = 13 A cm−2). La valeur de jth,ASE, ainsi déterminée, est cohérente avec le début du rétrécissement de ligne, caractéristique du processus ASE (Fig. 3c, en bas).

Les seuils ASE calculés pour nos films ccg-QD dépendent d'un niveau de charge33 (Note complémentaire 2). Pour les QD neutres, jth,ASE est d'environ 28 A cm−2 et il tombe à environ 26 A cm−2 puis à environ 15 A cm−2 pour les QD à simple et double charge négative, respectivement. La comparaison de ces valeurs avec jth,ASE observée expérimentalement suggère que, dans nos appareils, les QD sont peuplés de deux électrons en moyenne, ce qui est cohérent avec les études précédentes de LED cg-QD à haute luminosité contenant un ZnO ETL29.

Ensuite, nous décrivons la preuve que les caractéristiques nettes 1S et 1P EL sont bien dues à l'amplification des photons lors de la propagation de la lumière dans le BRW et non à des effets de filtrage spectral résultant, par exemple, de la cavité DBR – Ag. Le premier élément de preuve est la correspondance étroite entre les positions spectrales des pics EL avec les caractéristiques ASE 1S et 1P excitées optiquement observées pour les échantillons ccg-QD / verre sans cavité (Fig. 1c). Deuxièmement, la comparaison des spectres EL émis par la surface et émis par les bords (données étendues Fig. 2b) montre que les caractéristiques ASE sont spectralement distinctes du mode de cavité verticale. De plus, les bandes émises par les bords et émises par la surface présentent des comportements distincts en fonction de j (Extended Data Fig. 5). En particulier, en raison de l'apparition de l'ASE, l'EL émis par les bords présente une croissance d'intensité spectralement non uniforme, alors qu'une telle non-uniformité spectrale est absente dans l'émission de surface.

Les mesures dépendant de la polarisation fournissent une preuve supplémentaire du régime ASE. En particulier, les deux pics EL pointus observés à j élevé (seuil post ASE) sont polarisés TE et non présents dans l'émission polarisée TM (Fig. 3d et Données étendues Fig. 6). Les mesures détaillées dépendant de la polarisation des caractéristiques EL 1S et 1P, attribuées à l'ASE, montrent un motif sin2α presque parfait, comme prévu pour la lumière polarisée TE (Extended Data Fig. 7 ; α est l'angle entre la direction de polarisation de l'analyseur et la direction verticale)18. Ce type de polarisation est attendu pour les modes BRW guidés amplifiés, car la propagation des modes TM est fortement inhibée en raison de l'extinction par l'électrode Ag12,13. Notamment, les tendances de polarisation observées sont identiques entre les régimes de pompage électrique et optique (Fig. 3d ; sous-panneaux gauche et droit, respectivement). Ceci est une preuve solide du caractère ASE de l'EL émis par les bords, car l'effet ASE est sans ambiguïté dans les spectres PL émis par les bords excités optiquement, comme discuté ci-dessous.

Sur la figure 3e, nous montrons des mesures VSL de structures BRW réalisées avec excitation optique (voir Méthodes). Pour ces mesures, nous préparons des dispositifs sans espaceur LiF, ce qui nous permet d'éviter les signaux parasites provenant des parties de la couche QD en dehors de l'ouverture de focalisation du courant. Dans l'expérience VSL, le faisceau laser de pompe est focalisé dans une bande étroite d'une longueur variée (l), qui est orthogonale au bord du dispositif clivé. Pour les courtes longueurs de bande, le PL émis par les bords est caractérisé par un large profil spectral similaire à celui de EL à de faibles niveaux d'injection (Fig. 3b, e; lignes vertes). Au fur et à mesure que l augmente, l'intensité d'émission connaît une croissance rapide (Fig. 7 supplémentaire), qui s'accompagne du développement de pics nets (Fig. 3e) dont les énergies spectrales sont en accord étroit avec les caractéristiques EL étroites émergeant à j élevé dans électriquement. dispositifs pompés (Fig. 3b, lignes pleines), ainsi que les bandes ASE 1S et 1P observées pour l'échantillon ccg-QD/verre optiquement excité (Fig. 1c). Premièrement, ces résultats excluent que les caractéristiques étroites 1S et 1P proviennent de l'émission spontanée de multiexcitons d'ordre supérieur, car l'augmentation de l n'affecte pas la fluence par impulsion, la quantité qui contrôle l'occupation excitonique des QD. Deuxièmement, ces observations confirment la connexion des pics aigus 1S et 1P au processus d'émission stimulée, car l'accumulation d'ASE nécessite un chemin de propagation de la lumière suffisamment long dans le milieu de gain approximativement défini par la condition Gnetl > 1.

Sur la base de l'analyse des intensités d'émission dépendantes de l, les coefficients de gain 1S et 1P sont respectivement de 45 et 55 cm−1 (Fig. 7 supplémentaire). Ces valeurs sont proches du gain optique net maximal calculé pour les QD chargés (Gnet = 0,5Gmod,max − αloss ≈ 64 cm−1; Note complémentaire 2), en accord avec notre analyse antérieure des seuils ASE, selon laquelle le gain observé est à cause des excitons chargés.

L'effet de l'ASE est également évident dans les mesures de cohérence temporelle effectuées à l'aide d'un interféromètre de Michelson. En particulier, dans des conditions similaires à celles de la Fig. 3d, à gauche, le temps de cohérence (τc) observé pour la lumière polarisée TE est sensiblement plus long (d'un facteur d'environ trois) que celui de l'EL polarisé TM (Extended Data figure 8). L'allongement de τc indique une contribution considérable de l'ASE à l'EL polarisé TE, car la réplication des photons lors de l'amplification de la lumière améliore la cohérence temporelle. Ces résultats sont cohérents avec les mesures d'EL à résolution spectrale qui indiquent la dominance de l'ASE dans l'émission polarisée TE (Fig. 3d, à gauche et Extended Data Fig. 6).

Comme indiqué précédemment, une autre indication de l'ASE dans les structures BRW est la luminosité élevée de l'EL émis par les bords (Fig. 2b, à droite). Dans l'appareil de référence, le signal de front est indétectable à l'œil nu, même dans l'obscurité. En revanche, comme illustré sur la figure 4a, la lumière rayonnant depuis le bord du dispositif BRW est clairement visible même à la lumière ambiante, malgré une très petite zone d'émission de bord (sa taille nominale est d'environ 9 μm2). En fait, l'émission de la structure BRW peut être détectée et caractérisée avec un wattmètre standard utilisé pour évaluer la sortie des lasers commerciaux. Sur la base d'une telle caractérisation, la puissance instantanée émise sur le front (Pout) pendant l'impulsion de tension atteint 170 µW (j = 1,933 A cm-2) ; Fig. 4b (ligne bleue pointillée). La structure BRW, qui augmente la longueur d'amplification effective et améliore la collecte de photons «semences» produits par émission spontanée (Fig. 8 supplémentaire), joue un rôle important dans le développement de l'ASE émis par les bords.

a, à gauche, la sortie du dispositif BRW excité électriquement a été caractérisée à l'aide d'un wattmètre de laboratoire laser standard. La puissance moyenne mesurée (Pav) a été convertie en puissance de sortie instantanée (Pout) en utilisant Pout = (T/τp)Pav. Pour τp = 1 μs et T = 1 ms utilisés dans nos expériences, Pout = 1 000Pav. À droite, la photographie de l'appareil fonctionnant à j = 170 A cm−2 dans des conditions ambiantes à la lumière ambiante montre clairement une émission de bord qui apparaît très brillante malgré la petite fraction de temps d'activation (τp/T = 0,001) et la petite taille de l'émetteur spot (la surface nominale est d'environ 9 μm2). Barre d'échelle, 10 mm. b, La ligne bleue en pointillés montre la puissance de sortie instantanée dépendante de j. A la densité de courant maximale (j = 1 933 A cm−2), Pout atteint 170 μW. Sur la base de la puissance de sortie mesurée, nous déterminons l'EQE (cercles rouges), qui est comparée à celle de l'appareil de référence (triangles noirs). En raison de l'ASE efficace, qui conduit à l'augmentation du taux d'émission QD et à l'extraction de puissance améliorée du milieu QD inversé, le statisme EQE est beaucoup moins prononcé dans le dispositif BRW. En particulier, j½ est environ quatre fois supérieur à celui de l'appareil de référence (1 933 contre 500 A cm−2).

La lumière émise par les bords présente une distribution angulaire assez étroite pour les angles hors plan (Fig. 9a, b supplémentaires). Il présente une pointe pointue (d'environ −0,2° à 0,2°), qui apparaît au-dessus d'un profil asymétrique s'étendant du côté du dispositif DBR. Une telle asymétrie est cohérente avec la structure de mode BRW calculée (Fig. 2b, à gauche). La distribution angulaire des angles dans le plan est assez plate (Fig. 9c, d supplémentaires), comme prévu pour nos appareils dépourvus d'éléments de sélection d'angle dans le plan de l'appareil.

Les dispositifs fabriqués présentent une bonne stabilité opérationnelle dans un environnement ambiant. Même lorsque la tension de commande est bien supérieure au seuil ASE, ils fonctionnent pendant des heures en régime ASE sans pertes considérables de puissance de sortie. En particulier, un test de stabilité réalisé à j = 120 A cm−2 (au début du test) montre qu'après 2h de fonctionnement continu, l'appareil conserve encore environ 90% de sa puissance d'origine (Extended Data Fig. 9 ). Il fonctionne en mode ASE stable pendant deux heures supplémentaires, moment auquel l'appareil tombe finalement en panne.

Au total, nous avons fabriqué 15 puces, chacune contenant huit appareils (120 appareils au total). Nous avons observé une excellente reproductibilité des caractéristiques de performance entre les dispositifs sur la même puce et ceux sur différentes puces préparées à travers des cycles de fabrication séparés. En particulier, des mesures EL high-j ont été effectuées sur 11 appareils de différentes puces. Tous ont montré l'effet ASE. Comme illustré dans Extended Data Fig. 10, les appareils testés présentaient une bonne cohérence entre leurs dépendances j – V (Pout – V), les spectres EL, les seuils ASE et le rétrécissement de la ligne caractéristique accompagnant la transition vers le régime ASE.

Il est instructif d'examiner l'efficacité quantique externe (EQE) du dispositif BRW par rapport à la LED de référence. Étant donné que nos appareils manquent de confinement optique latéral dans la couche QD et n'utilisent aucun schéma pour améliorer le couplage de la lumière, la lumière émise par les bords collectée ne représente qu'une petite fraction de l'ASE total. Par conséquent, nous nous concentrerons sur l'analyse des EQE normalisés en fonction de la densité de courant (Fig. 4b). Pour l'appareil de référence, l'EQE atteint sa valeur maximale à j d'environ 130 A cm−2, après quoi il montre un déclin rapide et tombe à la moitié de la valeur maximale à j = j½ = 500 A cm−2 (Fig. 4b , triangles noirs). Il s'agit de la manifestation d'un effet de statisme généralement attribué à des processus tels que la recombinaison Auger non radiative et/ou l'extinction des émissions induites thermiquement10,29. L'appareil BRW présente également le statisme EQE. Cependant, son apparition est décalée à environ 300 A cm−2 et j½ est augmentée à environ 1 930 A cm−2 (Fig. 4b, cercles rouges). Ce sont des conséquences attendues du régime ASE, qui accélère la recombinaison radiative et lui permet ainsi de concurrencer plus favorablement les processus non radiatifs.

En conclusion, nous démontrons 1S et 1P ASE avec un milieu de gain excité électriquement composé de QD colloïdaux coulés en solution. Cette avancée a été rendue possible par les excellentes propriétés de gain optique des ccg-QD et une pile de dispositifs spécialement conçue, qui contient un guide d'ondes photonique à faible perte. Ce guide d'ondes est formé par le DBR inférieur et le miroir Ag supérieur qui flanquent le milieu QD et les couches de transport/injection de charge adjacentes. L'utilisation du BRW nous permet de façonner le profil de champ optique afin de réduire les pertes optiques dans les couches conductrices de charge et d'améliorer le confinement de mode dans le milieu QD. Ces diodes ASE présentent une forte émission de bord avec une puissance de sortie instantanée allant jusqu'à 170 μW, même si elles manquent de confinement optique latéral dans la région de gain actif et n'utilisent pas de découplage de lumière artificiel. La prochaine étape importante - la réalisation d'un oscillateur laser QD - peut être accomplie en complétant les structures développées avec un résonateur optique mis en œuvre, par exemple, sous la forme d'un réseau de rétroaction distribué dans le plan ou d'une cavité Fabry-Pérot formée par des réflecteurs de bord.

Acétate de cadmium dihydraté (Cd(CH3COO)2·2H2O, 98 %), acétate de zinc dihydraté (Zn(CH3COO)2·2H2O, 99,99 %), sélénium (grenaille, 2–6 mm, 99,998 %) et soufre (99,999 %) ont été achetés à Alfa Aesar. Acide oléique (OA, 90%), 1-octadécène (ODE, 90%), toluène (anhydre, 99,8%), chloroforme (anhydre, 99%), 2-propanol (anhydre, 99,5%), éthanolamine (99,5%) et l'octane (anhydre, 99 %) ont été achetés chez Sigma-Aldrich. La trioctylphosphine (TOP, 97%) a été achetée chez Strem. L'éthanol (absolu, 200 Proof) a été acheté chez Fisher Chemical. Le TFB et le HAT-CN ont été achetés chez Lumtec. Des pastilles d'argent (Ag, 99,99 %) ont été achetées auprès de Kurt J. Lesker. Les matériaux ont été utilisés tels que reçus.

La synthèse de CdSe/CdxZn1−xSe/ZnSe0.5S0.5/ZnS ccg-QDs a été réalisée à l'aide de quatre solutions précurseurs (A, B, C et D). La solution A a été préparée en mélangeant 0,5 ml d'oléate de Cd (0,5 M), 0,125 ml de TOP-Se (2 M) et 0,375 ml d'ODE. La solution d'oléate de Cd 0,5 M a été préparée dans un ballon à trois cols en dissolvant 10 mmol de Cd(CH3COO)2·2H2O dans 10 ml d'OA et 10 ml d'ODE. Le mélange de cadmium a été dégazé à 120°C sous vide pendant 1 h et maintenu à 100°C sous azote pour une utilisation ultérieure. La solution de TOP-Se 2 M a été préparée dans une boîte à gants en dissolvant 40 mmol de sélénium dans 20 ml de TOP. La solution B a été préparée en mélangeant 1,25 ml d'oléate de Cd (0,5 M), 1,25 ml de TOP-Se (2 M) et 2,5 ml d'ODE. La solution C a été préparée en mélangeant 1 ml d'ODE, 0,5 ml de TOP-Se (2 M) et 0,5 ml de TOP-S (2 M). Le TOP-S 2 M a été préparé en boîte à gants en dissolvant 40 mmoles de soufre dans 20 ml de TOP. La solution D a été préparée en mélangeant 0,5 ml d'ODE et 0,5 ml de TOP-S (2 M).

La synthèse des ccg-QD a commencé par la préparation de noyaux CdSe. A cet effet, 6 ml d'ODE et 0,2 ml d'oléate de Cd (0,5 M) ont été chargés dans un ballon à trois cols de 100 ml et dégazés à 120 ° C pendant 25 min. Le ballon de réaction a été chauffé à 310 °C sous azote et 0,1 ml de TOP-Se (2 M) a été rapidement injecté dans la réaction. Quarante secondes après l'injection de TOP-Se, 1 ml de TOP a été ajouté goutte à goutte pendant 20 s. En 2 min, 1 ml de solution A est ajouté en continu dans le ballon réactionnel à raison de 5 ml h-1 pendant 12 min.

Dans l'étape suivante, les particules de noyau préformées ont été recouvertes d'une couche de CdxZn1-xSe de composition graduée. À cette fin, 2 ml de solution d'oléate de Zn (0,5 M) ont été rapidement injectés dans le ballon de réaction à une température de 310 °C. Une solution d'oléate de Zn 0,5 M a été préparée au préalable en mélangeant 20 mmol de Zn(CH3COO)2·2H2O, 20 ml d'OA et 20 ml d'ODE dans un ballon à trois cols. Le mélange a été dégazé à 130°C pendant 1 h sous vide puis maintenu à 120°C. Après l'injection d'oléate de Zn, 5 ml de solution B ont été ajoutés en continu dans le ballon de réaction à un débit de 4 ml h-1 pendant 75 min. Tout en ajoutant la solution B, une solution d'oléate de Zn (0,5 M) a été rapidement injectée trois fois à 18,75, 52,5 et 67,5 min dans les quantités de 2, 4 et 2 ml, respectivement. Ensuite, la coque ZnSe0.5S0.5 a été développée au-dessus de la couche CdxZn1-xSe. Au cours de cette étape de réaction, 1,5 ml de solution C ont été ajoutés en continu dans le ballon de réaction à 310 ° C à un débit de 2 ml h-1 pendant 45 min. Tout en ajoutant la solution C, une solution d'oléate de Zn (0,5 M) a été rapidement injectée trois fois à 15, 30 et 45 min à raison de 1 ml par injection. Les particules ont été complétées par une fine couche de ZnS. 0,5 ml de solution D a été ajouté en continu dans le ballon de réaction à 310 ° C à un débit de 1 ml h-1 pendant 30 min. Tout en ajoutant la solution D, 1 ml de solution d'oléate de Zn (0,5 M) a été rapidement injecté une fois à 15 min. Le ballon de réaction a été refroidi à température ambiante en retirant le chauffe-ballon et en ajoutant 36 ml de chloroforme à 70°C. Cette synthèse a abouti aux ccg-QD représentés schématiquement sur la figure 1a.

Les ccg-QD synthétisés ont été purifiés avec de l'éthanol par centrifugation à 7 000 tr/min pendant 5 min, puis redispersés dans 10 ml de toluène. Ces solutions ont été utilisées dans des mesures spectroscopiques. Pour la fabrication du dispositif, les ccg-QD ont été lavés davantage avec de l'acétonitrile. Dans cette procédure, 2 ml de ccg-QD dans du toluène ont été mélangés avec 20 ml d'acétonitrile et centrifugés à 9 000 tr/min pendant 15 min. L'étape de lavage a été répétée deux fois de plus. Le précipité a été entièrement séché et redispersé dans de l'octane pour obtenir une concentration souhaitée (typiquement, 20 mg ml-1).

Les substrats en verre revêtus de L-ITO ont été achetés auprès de Thin Film Devices, Inc. Le substrat en verre/L-ITO a été lavé en utilisant des étapes de sonication séquentielles de 10 minutes dans de l'alcool isopropylique, de l'acétone et de l'éthanol. Après l'étape de nettoyage, le substrat a été séché à l'aide d'un souffleur de gaz N2. Ensuite, 20 μl de solution ccg-QD (20 mg ml-1) ont été déposés par centrifugation sur le substrat L-ITO à 2 000 tr/min pendant 30 s pour former une monocouche de ccg-QD. Cette procédure a été répétée deux fois de plus pour préparer un film qui contenait nominalement trois monocouches ccg-QD. Après le dépôt, le film ccg-QD a été recuit à 100 ° C pendant 10 min. Pour fabriquer un HTL, 10 mg de TFB ont été dissous dans 1 ml de chlorobenzène et appliqués par centrifugation sur la couche ccg-QD à 4 000 tr/min pendant 30 s, suivis d'un recuit à 120 ° C pendant 20 min. Ensuite, une couche intermédiaire de LiF de 50 nm d'épaisseur a été déposée par évaporation thermique à l'aide d'un masque d'ombre, qui a défini une ouverture « focalisant le courant » sous la forme de la fente de 30 μm de large. Après cela, un HIL de 100 nm d'épaisseur de HAT-CN a été déposé par évaporation thermique avec un taux de dépôt de 0,2 à 0,3 Å s-1. Le dispositif était complété par une électrode Ag de 100 nm d'épaisseur déposée par évaporation thermique (à une vitesse de 1 Å s−1) à travers un masque d'ombre avec une fente de 300 μm de large orthogonale à la fente de l'intercalaire LiF . Cela nous a permis d'obtenir une focalisation de courant bidimensionnelle et de limiter la zone d'injection à 30 × 300 μm2. Nous tenons à souligner que la partie injection de trous de nos appareils est distincte de celle des LED QD traditionnelles qui utilisent généralement une combinaison de MoOx HIL et d'un HTL organique. Cependant, la combinaison standard HIL/HTL conduit à des pertes optiques importantes qui sont atténuées ici grâce à la nouvelle conception de la partie dispositif d'injection de trous12,13.

Les dispositifs BRW ont été assemblés sur des substrats DBR revêtus d'ITO achetés auprès de Thin Film Devices, Inc. Les substrats ont été fabriqués sur mesure pour faire correspondre leur bande d'arrêt aux spectres d'émission des ccg-QD. En particulier, leur coefficient de réflexion était> 95% (incidence normale) sur la fenêtre de longueur d'onde de 490 à 690 nm (Fig. 4 supplémentaire), qui couvrait à la fois les bandes d'émission 1S et 1P (Fig. 1c). Le DBR était composé de dix paires de couches Nb2O5 et SiO2 (60 nm et 100 nm d'épaisseur, respectivement) préparées sur un substrat de verre. Un film d'ITO de 50 nm d'épaisseur a été déposé au-dessus de la couche Nb2O5 du DBR. L'empilement multicouche résultant est représenté sur la Fig. 4 supplémentaire. Les substrats ITO/DBR/verre acquis ont été nettoyés en utilisant la même procédure que dans le cas des dispositifs de référence. Ensuite, un ETL ZnO d'une épaisseur de 50 nm a été déposé par une méthode sol-gel. Une solution sol-gel a été préparée en dissolvant 0,2 g d'acétate de zinc dihydraté (Zn(CH3COO)2·2H2O) et 56 mg d'éthanolamine dans 10 ml de 2-méthoxyéthanol (CH3OCH3CH3OH). La solution a été agitée pendant une nuit avant utilisation. 300 μl d'un précurseur sol-gel ont été centrifugés à 3 000 tr / min pendant 50 s et recuits à 200 ° C pendant 2 h à l'air ambiant. Ensuite, la couche active ccg-QD et le reste de l'appareil ont été préparés en utilisant les mêmes étapes que dans le cas des LED de référence (voir la section précédente).

Tous les dispositifs fabriqués ont été testés à température ambiante dans l'air. Pour les mesures d'émission de bord, les dispositifs ont été clivés à travers la zone d'émission à l'aide d'une pointe de diamant. Dans le régime d'excitation électrique, les dispositifs ont été pilotés à l'aide d'impulsions de tension de forme carrée générées par un générateur de fonctions (Tektronix AFG320 ; amplitude d'impulsion jusqu'à 3,5 V), suivies d'un amplificateur bipolaire à grande vitesse (HSA4101, NF Corporation) avec 20 fois le gain de tension. La tension appliquée à un appareil a été mesurée à l'aide d'un oscilloscope Tektronix (TDS2024B) connecté au port de surveillance de l'amplificateur. Le courant transitoire généré a été mesuré en surveillant la chute de tension aux bornes d'une résistance de charge de 10 Ω sur le retour de courant (Fig. 5 supplémentaire).

Les spectres d'émission latérale et d'émission frontale ont été collectés à l'aide d'un spectrographe Czerny-Turner (Acton SpectraPro 300i) dispersant la lumière dans le plan focal d'une caméra à dispositif à couplage de charge (CCD) refroidie à l'azote liquide (Roper Scientific) ou d'une fibre -spectromètre Ocean Optics USB 2000 couplé (Fig. 1e, f, Fig. 3b et Extended Data Fig. 10). Les résolutions spectrales étaient respectivement de 0,1 nm et 0,4 nm. La puissance optique de l'émission de bord a été mesurée à l'aide d'un wattmètre standard à base de photodiode (Thorlabs S120VC avec une surface active de 73 mm2). La tête du wattmètre était positionnée à 1 cm du bord clivé de l'appareil (Fig. 4a). L'EQE a été obtenu sur la base de la puissance de sortie instantanée émise pendant l'impulsion de tension (Pout) et du courant d'entraînement (I) en utilisant l'expression suivante :

dans laquelle hv est l'énergie moyenne des photons émis par les bords calculée à partir des spectres EL mesurés et e est la charge élémentaire.

Des mesures d'absorption optique et de PL ont été effectuées sur des solutions ccg-QD/toluène chargées dans des cuvettes en quartz de 1 mm d'épaisseur. Les spectres d'absorption ont été collectés avec un spectromètre à balayage ultraviolet-visible (Lambda 950, Perkin Elmer). Dans les études de durée de vie PL, un échantillon ccg-QD a été excité avec des impulsions de 3,1 eV, 40 fs à un taux de répétition de 250 kHz dérivé d'un laser Ti: saphir doublé en fréquence (oscillateur Mira et amplificateur RegA, Coherent). Les impulsions laser ont été focalisées sur l'échantillon en un point de 100 µm de diamètre. Le PL émis a été collecté dans la direction normale au plan de l'échantillon, sélectionné spectralement avec un spectrographe Czerny-Turner (Acton SpectraPro 300i) équipé d'une fente de sortie et détecté avec un détecteur à photon unique à nanofil supraconducteur couplé à une fibre (Opus One, Quantum Opus), suivi d'un appareil de comptage de photons uniques corrélé dans le temps (PicoQuant PicoHarp). Le PL a été mesuré au maximum du pic PL 1S avec une bande passante de 2 nm ; la résolution temporelle de la configuration était de 70 ps.

Pour les études d'absorption transitoire (TA), les ccg-QD ont été dilués dans du toluène et chargés dans une cuvette en quartz de 1 mm d'épaisseur pour obtenir une densité optique d'environ 0,2 à 2,4 eV. L'échantillon a été continuellement agité pendant les mesures pour éviter une photocharge incontrôlée. Une configuration TA pompe-sonde maison utilisait un laser au tungstate de potassium gadolinium dopé à l'ytterbium (Yb:KGW) amplifié de manière régénérative (PHAROS, Light Conversion) générant des impulsions de 190 fs, 1 030 nm (1,2 eV). Le taux de répétition a été fixé à 500 Hz. La sortie laser a été divisée en un canal de pompe et un canal de sonde. Le signal dans le bras de pompe a été doublé en fréquence dans un cristal BBO pour produire des impulsions de 110 fs, 515 nm (2,4 eV). Le faisceau de pompe a été focalisé sur l'échantillon en un point de 130 µm. Les impulsions de sonde transmises via une ligne à retard ont été focalisées sur une plaque de saphir pour générer un supercontinuum de lumière blanche, qui a ensuite été focalisé sur l'échantillon en un point de 80 µm chevauchant le centre de la zone d'échantillon excitée par les impulsions de pompe. Un hacheur mécanique dans le bras de la pompe bloquait chaque seconde impulsion d'une séquence pompe-impulsion. Les impulsions de sonde transmises ont été analysées avec un spectromètre Avantes AvaSpec-ULS1350F-USB2 synchronisé avec le hacheur. Les changements induits par la pompe dans le coefficient d'absorption d'un échantillon ccg-QD (Δα = α − α0, dans lequel α et α0 sont respectivement les coefficients d'absorption à l'état excité et à l'état fondamental) ont été acquis en fonction des fluences de la pompe ( réglé de 3 µJ cm-2 à 6 mJ cm-2) et le retard pompe-sonde (variait de -5 ps à 4,5 ns).

Le "chirp" de la sonde de supercontinuum de lumière blanche a été analysé et pris en compte à l'aide des procédures de réf. 36. Le niveau de la pompe a été évalué en termes de fluence par impulsion (wp). L'occupation excitonique moyenne par point générée par l'impulsion de pompe a été déduite de ⟨N⟩ = σpwp/hvp, dans laquelle hvp est l'énergie du photon de pompe et σp est la section efficace d'absorption ccg-QD correspondante. La valeur de σp a été déterminée à partir d'une analyse de Poisson de signaux TA à long retard dépendant de wp en suivant la procédure de réf. 37. Des « cartes » de gain optique bidimensionnel dans l'espace énergie-temps de retard des photons (hv–t) ont été obtenues en calculant l'absorption à l'état excité à partir de α(hv,t) = α0(hv) + Δα(hv,t) . Dans cette représentation, le gain optique apparaît comme des caractéristiques avec α(hv,t) < 0.

Dans ce travail, nous utilisons plusieurs métriques pour évaluer le gain optique, notamment le gain matériel, le gain modal et le gain net. Nous définissons le gain matériel (Gmat) comme un coefficient de gain d'un film QD infiniment épais et compact. Le facteur de confinement de mode correspondant du milieu QD (ΓQD) est de 1. Le gain modal (Gmod) est le coefficient de gain d'un film QD d'une épaisseur finale. Il se rapporte à Gmat par Gmod = ΓQDGmat, où ΓQD est le facteur de confinement de mode du film QD, qui est inférieur à 1. Le gain net (Gnet) correspond au coefficient de gain global d'un dispositif qui tient compte des pertes optiques : Gnet = Gmod − αloss, où αloss est le coefficient de perte optique.

Un film ccg-QD ou un dispositif électroluminescent clivé a été monté dans le plan focal d'une lentille cylindrique avec une distance focale de 10 cm. Des impulsions femtosecondes (durée de 110 fs, énergie photonique de 3,6 eV, taux de répétition de 100 Hz) d'un laser triple Yb:KGW (PHAROS, Light Conversion) ont été focalisées sur l'échantillon en une bande de 1,7 mm de long orthogonale à l'échantillon bord. La largeur de la bande était d'environ 40 μm. La lumière émise par les bords a été collectée avec un système d'imagerie et analysée à l'aide d'un spectrographe Czerny – Turner (Acton SpectraPro 300i) couplé à une caméra CCD refroidie à l'azote liquide (Roper Scientific). Dans les mesures VSL, la longueur de la bande excitée (l) a été modifiée en déplaçant une lame de rasoir placée dans le faisceau de pompe (Fig. 3e et Fig. 3 supplémentaire). Pour déterminer le gain optique net (Gnet), l'intensité de la lumière émise par les bords (Iedge) a été ajustée à Iedge = B(exp(Gnetl) − 1)/Gnet + Cl, dans laquelle B et C étaient des constantes indépendantes de l.

Pour caractériser la cohérence temporelle de la sortie d'un appareil, la lumière émise par les bords a été collectée et collimatée avec un objectif (Olympus PLN 10X) et envoyée dans un interféromètre de Michelson. Un polariseur linéaire a été utilisé pour sélectionner l'ASE ou l'émission spontanée. Le faisceau a été divisé entre deux bras à l'aide d'un séparateur de faisceau 50/50 non polarisant et réfléchi à l'aide de miroirs plats. Un miroir a été monté sur une platine linéaire à axe unique (Aerotech ANT130L), ce qui a permis un contrôle précis du délai entre les deux bras. Les faisceaux de sortie ont été collectés à l'aide d'un objectif (Olympus PLN 10X) et détectés avec une photodiode à avalanche (série Micro Photon Devices PDM). Un mode résolu dans le temps et marqué dans le temps fourni par un module de comptage de photons uniques corrélé dans le temps (PicoQuant HydraHarp 400) a été utilisé pour enregistrer l'intensité du motif d'interférence.

De plus amples informations sur la conception de la recherche sont disponibles dans le résumé des rapports sur le portefeuille Nature lié à cet article.

Les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles auprès des auteurs sur demande raisonnable.

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Ce projet a été soutenu par le programme Laboratory Diriged Research & Development (LDRD) du Laboratoire national de Los Alamos dans le cadre des projets 20230352ER et 20210176ER. NA et VP reconnaissent le soutien d'une bourse postdoctorale d'un directeur du LANL.

Équipe de nanotechnologie et de spectroscopie avancée, C-PCS, Division de la chimie, Laboratoire national de Los Alamos, Los Alamos, NM, États-Unis

Namyoung Ahn, Clement Livache, Valerio Pinchetti, Heeyoung Jung, Ho Jin, Donghyo Hahm, Young-Shin Park et Victor I. Klimov

Centre des matériaux de haute technologie, Université du Nouveau-Mexique, Albuquerque, NM, États-Unis

Heeyoung Jung et Ho Jin

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VIK a initié l'étude, analysé les données et coordonné l'exécution du projet. NA a conçu et fabriqué des dispositifs électroluminescents avec et sans BRW et caractérisé leurs performances EL avec l'aide de CLNA a également effectué des simulations photoniques COMSOL des dispositifs étudiés. Le substrat DBR utilisé dans les dispositifs BRW a été conçu par H.Jung. H.Jin a synthétisé les ccg-QD. CL et VP ont effectué des mesures TA et ASE des dispositifs compatibles ccg-QD et EL et ont analysé les données avec NA et Y.-SP Les mesures d'interférométrie Michelson ont été effectuées par NA, CL et DHVIK et NA ont rédigé le manuscrit, avec la contribution de tous coauteurs.

Correspondance à Victor I. Klimov.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature remercie les relecteurs anonymes pour leur contribution à la relecture par les pairs de ce travail.

Note de l'éditeur Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

a, Les spectres EL du dispositif de référence (Fig. 1f) sont déconvolués à l'aide de trois bandes lorentziennes qui correspondent aux transitions 1Se – 1Shh, 1Se – 1Slh et 1Pe – 1Phh. Cette procédure est appliquée aux spectres EL mesurés à j = 41 A cm-2 (gauche), 632 A cm-2 (milieu) et 1 019 A cm-2 (droite). b, L'occupation excitonique QD moyenne, ⟨N⟩, dans le volume actif de l'appareil en fonction de la densité de courant. Les symboles sont des valeurs expérimentales de ⟨N⟩ obtenues à partir du rapport mesuré des intensités EL 1P et 1S10. La ligne est des calculs effectués à l'aide du modèle de réf. 10. Selon cette analyse, ⟨N⟩ atteint 7,4 à j = 1 019 A cm−2. C'est au-dessus des seuils de gain pour les transitions 1S et 1P10,12. au, unités arbitraires.

a, Les spectres des EL émis par les bords et émis par la surface (sous-panneaux supérieur et inférieur, respectivement) de l'appareil de référence (les encarts illustrent la configuration des mesures) ne montrent aucune distinction qualitative apparente (l'appareil fonctionne à 920 A cm −2). De plus, l'émission de bord est environ 50 fois plus faible que l'émission de surface. b, en revanche, le dispositif BRW présente une différence substantielle dans la forme spectrale des EL émis par les bords et émis par la surface (sous-panneaux supérieur et inférieur, respectivement); j = 730 Acm−2. De plus, l'émission de bord est environ deux fois plus intense que l'émission de surface. Le spectre des EL émis par les bords est dominé par les caractéristiques ASE 1S et 1P, tandis que l'émission de surface comprend un seul pic étroit à 2, 05 eV en raison d'une cavité Fabry – Pérot verticale formée par le DBR inférieur et le miroir d'argent supérieur. au, unités arbitraires.

a, Cartes de contour d'un champ TE du mode TIR fondamental (en haut) et du mode BRW (en bas) supporté par la structure avec la cavité transversale DBR-Ag. Le champ optique du mode BRW est confiné principalement dans la couche de l'appareil (cœur du guide d'ondes), tandis que le mode TIR se concentre à l'interface appareil-DBR et fuit dans le DBR. b, La dispersion ω–β calculée (ω est la fréquence angulaire des photons et β est le module du vecteur d'onde) des modes TE autorisés dans la structure BRW (représentée dans l'encart). Dans ce cas, les matériaux d'indice le plus élevé (n2) et le plus faible (n1) du guide d'onde sont Nb2O5 et SiO2, respectivement. Il n'y a pas de modes guidés pour neff (= βc/ω) > n2, ce qui correspond au régime 'cut-off'. Dans la plage n1 < neff < n2 (zone ombrée en rouge), plusieurs modes TIR sont pris en charge par le guide d'onde en raison des réflexions de différentes couches de la pile DBR épaisse. La plage neff < n1 correspond à une bande interdite photonique ou une bande d'arrêt définie par le spectre de réflexion du DBR (ligne violette). Un mode BRW (ligne bleue) est situé dans la bande d'arrêt de la structure photonique. c, Une comparaison des paramètres de mode guidé entre les modes TE0 TIR (rose) et BRW (orange) de la structure à base de DBR (Fig. 2b) et le mode TE0 TIR (rouge) du dispositif de référence (Fig. 2a). Les paramètres calculés comprennent les indices de réfraction effectifs (neff), les angles modaux (θm), les facteurs de confinement de mode pour la couche ccg-QD (ΓQD) et les coefficients de perte optique (αloss).

Les dépendances spectrales de l'indice de réfraction effectif (a), de l'angle modal (b), du facteur de confinement de mode pour la couche ccg-QD (c) et du coefficient de perte optique (d) pour le dispositif de référence (noté 'Ref' ) et les modes TIR et BRW (notés respectivement 'TE0' et 'BRW') du dispositif BRW.

a, spectres EL émis par les bords du dispositif BRW en fonction de j. Le sous-panneau inférieur montre les spectres expérimentaux « bruts » (non normalisés). Le sous-panneau supérieur montre les spectres normalisés mis à l'échelle de manière à correspondre à l'amplitude de la fonction d'émission spontanée 1S (en raison d'un niveau de bruit élevé inférieur au seuil ASE, nous présentons les spectres mesurés à l'aide d'ajustements gaussiens à deux bandes). Les spectres normalisés montrent clairement l'émergence d'une bande nette 1S ASE. b, ensembles de données similaires pour EL émis par la surface du même appareil. Le EL est dominé par un mode de cavité verticale à 1,84 eV. Il est décalé vers le rouge par rapport à celui du dispositif représenté sur la figure 2b des données étendues, en raison d'une plus grande épaisseur du dispositif testé dans les mesures actuelles. La caractéristique autour de 1,77 eV résulte d'une fuite de lumière à travers le DBR (voir Fig. 4 supplémentaire). Contrairement à EL émis par les bords, le signal émis par la surface présente une croissance spectralement uniforme avec des unités arbitraires jau croissantes.

En raison d'un caractère «avec perte» des modes TM (fortement atténués par l'électrode d'argent), l'ASE se produit en raison des modes TE à faible perte. L'émission spontanée ne présente pas de polarisation préférentielle. Par conséquent, l'utilisation d'un polariseur TE nous permet de mettre l'accent sur les caractéristiques ASE à bande étroite par rapport à l'émission spontanée à large bande. En conséquence, les spectres EL mesurés à des densités de courant élevées (j > 200 A cm−2) sont dominés par des pics étroits 1S et 1P ASE. La différence marquée entre ces spectres et ceux des appareils de référence (Fig. 1f et Extended Data Fig. 1a) est une autre confirmation de l'effet ASE réalisé dans nos appareils BRW. au, unités arbitraires.

a, spectres EL émis par les bords du dispositif BRW fonctionnant à environ 100 A cm-2 collectés à travers un polariseur linéaire dont la direction de polarisation varie de 90° (polarisation verticale ; mode TE) à 0° (polarisation horizontale ; mode TM). Les lignes noires en pointillés à 1,93, 1,98 et 2,08 eV correspondent aux maxima des caractéristiques 1S ASE, 1S émission spontanée et 1P ASE, respectivement. Les changements dépendant de la polarisation dans la forme spectrale EL indiquent que les bandes ASE 1S et 1P sont fortement polarisées TE. b, Les amplitudes des bandes 1S ASE (cercles rouges) et 1P ASE (cercles verts) en fonction de l'angle de polarisation (α). La mesure d'un point de données a pris environ 1 minute et il a fallu environ 36 minutes pour obtenir l'ensemble de données complet. Il y a eu une certaine dégradation du signal lors des mesures, ce qui a notamment conduit à une dérive d'une ligne de base. c, Les mêmes mesures tracées en coordonnées polaires. Les données expérimentales (symboles ; mêmes couleurs qu'en b) sont en bon accord avec la dépendance théorique sin2α attendue pour la lumière polarisée TE (ligne noire en pointillés). au, unités arbitraires.

a, Interférogramme de la bande 1S ASE du dispositif BRW piloté à environ 100 A cm−2. La lumière émise par les bords est couplée par fibre dans un interféromètre de Michelson composé d'un séparateur de faisceau cubique, d'un bras fixe et d'un bras de longueur variable contrôlé par un étage piézoélectrique. Le signal d'interférence est détecté avec une photodiode à avalanche de Si. 1S ASE est isolé à l'aide d'un filtre passe-long de 620 nm (ou 2 eV) et d'un polariseur linéaire réglé sur la polarisation «verticale» (TE) (Fig. 3d, à gauche). b, Visibilité des franges extraite de l'interférogramme en a (symboles noirs) en fonction du délai entre les deux bras de l'interféromètre. Un ajustement exponentiel des données expérimentales (ligne rouge) donne un temps de cohérence τc de 47 fs. c, d Les mesures interférométriques effectuées pour la polarisation "horizontale" (TM) dans laquelle l'ASE est supprimé (Fig. 3d, à gauche) donnent un temps de cohérence beaucoup plus court de 16 fs. La triple différence dépendante de la polarisation observée dans τc indique la présence de deux sous-ensembles de photons avec des cohérences temporelles distinctes. Comme prévu pour l'effet ASE, les photons produits par émission stimulée (ils dominent la lumière polarisée TE émise par les bords) présentent un τc plus long que les photons produits par émission spontanée (ils dominent la lumière polarisée TM émise par les bords). Les temps de cohérence mesurés sont cohérents avec ceux déduits de τc ≈ (πΔν)−1, où Δν est la largeur de raie d'émission dans le domaine fréquentiel. En particulier, sur la base des largeurs de raie des bandes spontanées 1S et ASE (82 à 30 meV, respectivement, pour l'échantillon utilisé dans les études de cohérence), les temps de cohérence estimés sont de 16 fs et 44 fs. Les deux valeurs sont en excellent accord avec les résultats des mesures interférométriques (16 fs et 47 fs, respectivement).

a, La dépendance de la densité de courant (axe gauche, losanges ouverts) et de la puissance de sortie (axe droit, cercles bleus) d'un dispositif BRW non encapsulé sur le temps de fonctionnement sous excitation avec des impulsions de 10 V, 1 µs à 1 kHz. Les données ont été enregistrées à des intervalles de 1 min. Les points de données indiqués dans le graphique (séparés par des intervalles de 10 minutes) sont des moyennes sur dix mesures. Au cours des 2 premières heures, l'intensité de sortie a diminué de seulement 9 %. Une lente diminution de la puissance de sortie et de la densité de courant s'est poursuivie pendant les 2 heures suivantes, moment auquel une défaillance de l'appareil s'est finalement produite. Sur la base de ces mesures, le temps caractéristique T75 était de 2,7 h (T75 désigne le temps auquel la sortie de l'appareil diminue à 75 % de sa valeur d'origine). b, Les spectres EL au début du test montrent des caractéristiques ASE 1S et 1P distinctes. c, Ces caractéristiques sont conservées après 2 h de fonctionnement continu de l'appareil. au, unités arbitraires.

a–d, caractéristiques de quatre appareils de quatre puces différentes (chaque puce contient huit appareils). Les données sont organisées en quatre colonnes, une colonne par appareil. La rangée du haut montre les courbes j – V (lignes noires) et l'intensité d'émission de bord dépendante de V (axe de droite, lignes bleues). La rangée du milieu montre les spectres EL qui présentent des bandes ASE 1S et 1P proéminentes. La rangée du bas montre la dépendance de la bande passante 1S sur j, qui présente un « rétrécissement de ligne » typique de la transition vers le régime ASE. Il existe une excellente cohérence entre tous les ensembles de données présentés. e, L'analyse de la variabilité d'un appareil à l'autre d'une tension d'activation (à gauche), d'un seuil 1S ASE (au milieu) et d'une largeur de ligne 1S ASE. Les histogrammes ont été obtenus sur la base des mesures de 11 appareils. Les valeurs moyennes des paramètres mesurés et les écarts-types sont indiqués sur la figure. Dans le cas de la tension d'activation et de la largeur de raie ASE, les écarts types sont respectivement de 22 % et 25 % de la valeur moyenne. L'écart plus important observé pour le seuil ASE (environ 52 %) peut être attribué à la sensibilité élevée de jth,ASE aux variations d'un appareil à l'autre des pertes de propagation et à un degré varié de charge d'une couche QD active. au, unités arbitraires.

Ce fichier contient deux notes supplémentaires, des figures supplémentaires 1 à 9 et des références supplémentaires qui étendent et soutiennent les données et la discussion présentées dans le texte principal.

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Ahn, N., Livache, C., Pinchetti, V. et al. Émission spontanée amplifiée électriquement à partir de points quantiques colloïdaux. Nature 617, 79–85 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05855-6

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Reçu : 03 août 2022

Accepté : 16 février 2023

Publié: 03 mai 2023

Date d'émission : 04 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41586-023-05855-6

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